20年代至30年代初期，赵丹热衷于参加左翼学生运动，经常穿一件丹红色大衣参加活动，引起了人们的注意。1932年，他与留日学生、剧作家、诗人田汉相识，一见如故，话语投机，遂成好友。

　　田汉乐于助人，带领赵丹进入“左翼剧社联盟”领导下的“上海业余剧人协会”。“左联”人士对赵丹充满了吸引力，很快成了革命者中最坚定的分子。他拒绝了父亲的援助，与两位同学共同租了一间破旧的小阁楼，同吃同住，共同享用生活用品。那时的赵丹像个流浪汉，头发不剪，衬衫领子、袜子发黑了也不洗，没有袜子穿了就光着脚穿皮鞋。

　　田汉与赵丹结交时，已是中国共产党党员，他引导赵丹认识革命、做一个正直的爱国艺术家，并引荐赵丹步入影坛，在明星影片公司摄制的影片《琵琶春怨》中饰演角色。自此，赵丹一发而不可收，相继在《上海二十四小时》、《时代的女儿》、《清明时节》、《热血忠魂》、《小玲子》、《女权》等20余部影片中任主演或重要角色。赵丹的普通话虽然说得不标准，但他的表演源于生活，充满激情，自然真切，得到观众的青睐。

　　1937年，赵丹分别与白杨、周璇先后主演了两部影片：《十字街头》、《马路天使》。这两部佳片反映“九一八”事变后乐北流亡者的悲惨生活或奋起抗日、走上新的生活道路，具有现实意义。放映后，轰动上海滩，赵丹因此而一举成名，大红大紫。上述两部影片是赵丹的代表作，列入中国经典电影之一，载入史册。